我国当前大气污染仍十分严峻,细颗粒物浓度特别是京津冀地区仍显著高于国家标准。近些年,我国学者针对北京大气污染组分、来源和成因机制开展了大量的研究,但大多集中在地面,在垂直方向上的观测和研究则相对缺乏。为此,中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室依托北京325米气象塔,利用高分辨气溶胶质谱仪和气溶胶化学组分监测仪,于地面和260米高度处开展了连续三个月的大气颗粒物化学组分同步实时在线观测。
研究发现260米高度处细颗粒物浓度总体比地面低2- 36%,且清洁时段的垂直差异高于污染时段。不同颗粒物污染组分和有机组分在不同的源排放情境下(采暖季、非采暖季和APEC区域源排放管控期)的垂直分布存在显著差异(图1)。如硝酸盐的垂直比值(260米/地面)普遍高于硫酸盐,主要由于城市高层气粒分配和非均相反应的生成硝酸盐的潜势更大。总体上来说,北京城市地区气溶胶垂直差异的变化要受排放源(餐饮和生物质燃烧等)、物理(如区域传输、山谷风、逆温逆湿和混合层高度等)和化学过程(如气粒分配和液相反应等)等多重因素影响。进一步研究发现重污染的形成和演化过程中,二次粒子的垂直分布存在一定的变化规律。在污染形成的初始阶段,二次粒子组分的垂直比值先有一个明显增加,佐证了区域输送在污染形成初期的重要作用,随后在污染的演化阶段则相对稳定,直到污染清除阶段,垂直比值再次急剧降低(图2)。研究也发现,当颗粒物浓度超过150 μg m-3, 垂直比值和混合层高度存在显著的相互作用,随着污染持续加重,混合层高度逐渐降低,二次粒子的垂直比值相应的降低。
研究结果发表于Journal of Geophysical Research-Atmospheres,得到了国家自然科学基金(91744207,41575120)和国家重点基础研究计划(2014CB447900)等项目资助。
文章链接:http://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1029/2018JD029337
图1. 北京秋冬季化学组分和有机组分的垂直分布。Ratios260/ground: 260米和地面的比值;NHP:非采暖季;APEC:亚太经合组织峰会;HP1:采暖季第一阶段;HP2:采暖季第二阶段。Org、 SO4、NO3、NH4和Chl分别指有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物;FFOA、COA、BBOA、LO-OOA和MO-OOA分别指化石燃料燃烧、餐饮、生物质燃烧、低氧化性和高氧化性二次有机气溶胶。
图2. 两次重污染过程中气象要素、化学组分及垂直比值的演变规律。