近年来,国家逐步采取了系列严格的大气污染排放管控措施,SO2和NOx的排放有所减少,PM2.5浓度下降,但我国东部的近地面O3浓度快速增加,特别是夏季,东部地区呈现强的大气氧化能力。在强大气氧化性下,霾污染形成的大气物理与化学机制有待明确。
在国家重点研发计划项目资助下,辛金元研究组构建了大气边界层物理与化学耦合观测系统,实现了边界层气象要素与大气化学成分高时间分辨率同步探测。研究发现,在夏季强大气氧化能力下,边界层大气物理与大气化学过程的协同作用导致北京地区出现严重霾污染。夏季强的南风(风速超过20-30 km h-1)污染物输送是北京霾污染发生的主要原因之一,PM2.5浓度可在短时间内增加到75μgm-3。白天O3浓度逐渐从67μgm-3持续增加至250μgm-3,并维持较高浓度水平,在强大气氧化能力下,硫氧化率(SOR)一值维持较高水平(~0.76),氮氧化率(NOR)从0.09增加到0.26,大量的硫酸盐和硝酸盐(主导)通过大气化学过程产生,细颗粒物浓度继续增加,气溶胶辐射强迫效应与边界层相互作用开始显现,大气稳定性增加。夜间,污染物传输停止,近地面形成约400m高度的稳定边界层,极低的湍流动能(<0.05m2s-2)抑制了颗粒物和水汽的扩散,导致近地表PM2.5和相对湿度(~90%)大幅上升。同时,在高湿强氧化性环境下,湿颗粒表面的多相水解反应非常显著,二次颗粒物发生爆发式增长;氮氧化率NOR从0.26迅速增加到0.60,硝酸盐浓度从11.6μgm-3急剧增加到57.8μgm-3;PM2.5浓度达到150μgm-3,地面高浓度细粒子污染一直可持续到第二天上午8:00时。随着大气湍流动能增加,上午10:00时左右稳定边界层打破,污染物得以对流扩散,浓度快速下降。
研究表明,在夏季高湿强氧化性城市环境中,白天强烈的大气光化学过程导致O3浓度与二次粒子快速上升,夜间稳定边界层内会导致以硝酸盐为主的二次细粒子爆发增长,发生严重的霾污染。当前,需要加强对氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)的协同控制来降低大气氧化能力,同时不断深化区域大气污染联合防控仍是京津冀大气污染治理的当务之急。另外一方面,因二次细粒子特别是硝酸盐具有较大的毒性与危害性,在城市夏季,不利的气象条件下,白天与夜间都需要做好健康防护。
图1 城市夏季强大气氧化性下严重霾污染形成的大气物理与化学机制
Citation:
Dandan Zhao; Guangjing Liu; Jinyuan Xin*; Jiannong Quan; Yuesi Wang; Xin Wang; Lindong Dai; Wenkang Gao; Guiqian Tang; Bo Hu; Yongxiang Ma; Xiaoyan Wu; Lili Wang; Zirui Liu; Fangkun Wu: Haze pollution under a high atmospheric oxidization capacity in summer in Beijing: Insights into formation mechanism of atmospheric physicochemical processes, Atmos. Chem. Phys., 20, 4575–4592, 2020. https://doi.org/10.5194/acp-20-4575-2020