二次有机碳气溶胶（SOA）的化学反应机制是大气化学研究的前沿和难点。目前大气化学模式通常明显低估SOA浓度，除了与其前体物排放源的不确定性有关，其化学机制认识不足也是重要原因；在中国东部霾的发生发展过程中，各种前体物和化学途径对SOA的影响机制及相对贡献仍不清楚。

　　最近，中国科学院大气物理研究所韩志伟研究员课题组，针对人为排放集中和霾污染多发的京津冀地区冬季，对上述问题开展了研究并取得如下进展：

　　1.构建了中国东部一次排放半挥发性有机化合物（SVOC）和中等挥发性有机化合物（IVOC）的网格化排放清单，并将SVOC和IVOC的老化过程耦合于区域空气质量模式系统RAQMS；

　　2.将乙二醛(GLY)和甲基乙二醛(MGLY)排放源及其在云滴和气溶胶表面的液相化学反应耦合于RAQMS；

　　3.考虑了一次S/IVOC排放源及其老化过程和液相化学反应后,模式对SOA的模拟有明显的改进,标准化平均偏差从-71%减小到-8%,相关系数从0.75增加到0.79；

　　4.定量计算了各前体物或化学反应途径对京津冀区域平均SOA质量浓度的贡献率为：AVOC(人为排放的VOC, 38.4%),IVOC (28.4%),SVOC(24.9%),GLY和MGLY(8.1%),BVOC(植物排放的VOC, 0.2%),反映了一次排放S/IVOC对SOA的重要贡献；

　　5.在重霾事件中，GLY和MGLY对SOA的平均最大贡献可达16%,出现在华北南部地区,反映了液相化学反应对SOA的贡献不可忽视;

　　6.在从清洁至霾污染的演变过程中,SOA在有机碳气溶胶质量浓度中的占比逐渐增加,可超过50%,AVOC和GLY/MGLY产生的SOA浓度的增加幅度大于一次S/IVOC产生的SOA浓度的增加幅度,重霾时,AVOC通过氧化/气-粒分配途径产生SOA起主导作用。

　　本研究揭示了京津冀冬季霾污染过程中各前体物和化学反应途径对SOA的贡献，提高了对华北地区SOA来源和化学反应机制的认识。

　　论文的第一作者为李洁博士研究生，通讯作者为韩志伟研究员，该研究得到国家重点研发计划(2019YFA0606800, 2017YFC0209802)的资助。

　　文章信息：

　　Li Jie, Han Zhiwei*, Sun Yele, Li Jiawei, Liang lin. 2021. Chemical formation pathways of secondary organic aerosols in the Beijing-Tianjin-Hebei region in wintertime. Atmospheric Environment, 244, 117996.

　　文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1352231020307299 

　　Li Jie, Han Zhiwei*, Li Jiawei, Liu Ruiting, Wu Yunfei, Liang Lin, Zhang Renjian. 2020. The formation and evolution of secondary organic aerosol during haze events in Beijing in wintertime. Science of the Total Environment, 703, 134937.

　　文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969719349290  

　　图1. 北京观测和模式模拟的2013年12月17日至2014年1月18日小时平均 (a) PM2.5浓度 (b) PM1.0中的SOA浓度(单位:微克/立方米). E1, E2, E3 代表3个霾污染事件

　　图2. 北京(a, b, c. d)和京津冀(e, f, g, h)区域平均不同时段各前体物和化学反应途径对PM2.5中SOA浓度的贡献率(%)。(a, e) 研究时段2013年12月17日至2014年1月18日; (b, f) 第一次霾事件E1; (c, g) 第二次霾事件E2; (d, h) 第三次霾事件E3. (注：ASOA, BSOA, ISOA, SSOA, DSOA分别表示AVOC, BVOC, IVOC, SVOC, GLY和MGLY产生的SOA)