有机气溶胶(OA)是气溶胶的重要组成成分,对于全球气候变化和人类健康具有重要影响,而这种影响与气溶胶的粒径分布密切相关。气溶胶质谱仪(AMS)是一种被广泛使用的实时在线监测气溶胶各组分粒径分布的仪器。过去二十年中,有很多关于有机气溶胶粒径分布的研究,但这些研究多以OA作为一个整体来讨论其粒径分布,或者利用示踪碎片法对一次有机气溶胶(POA)和二次有机气溶胶(SOA)的粒径分布进行讨论。多元线性回归法、三维分解法等也在一定程度上被用来计算各个有机因子的粒径分布。但是这些方法都不能准确表征各个因子的质谱特征和氧化程度随着粒径的变化。
为此,中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室孙业乐课题组徐惟琦博士利用高分辨率的粒径数据,对冬夏两季华北平原的城市站点(北京)和农村站点(河北固城)的有机气溶胶的粒径分布进行分析。结果表明,有机气溶胶的粒径分布在冬-夏两季、农村-城市地区表现出明显的差异。有机气溶胶的峰值粒径在北京的夏季和冬季分别是 550nm和420nm, 大于农村地区(350nm)。同时,文章利用正矩阵因子分解法(PMF)对各粒径的有机气溶胶进行了来源解析,得到了各个有机因子的粒径分布特征及其质谱特征随着粒径的变化。结果表明:即使是命名相同的SOA,不同粒径段的质谱特征也表现出明显的差异,同时也与全粒径段解析结果的质谱特征不同。在冬季的农村站点,生物质燃烧相关的气溶胶(BBOA)与燃煤相关的气溶胶(FFOA)展现了很宽的粒径分布,并且在350 nm表现出峰值。SOA在冬季的峰值出现在400-500 nm,小于夏季的峰值粒径 (500-650nm)。在高污染时段,SOA的峰值粒径向大粒径段移动,但POA的粒径变化很小。同时,有机物的氧化程度(在文中用O/C表征)和有机气溶胶的吸湿性随粒径的变化也在本文中被表征,结果表明亚微米气溶胶的吸湿性随粒径的增加而增加,并表现出夏季的吸湿性大于冬季的特征。相比于全粒径段气溶胶吸湿性的平均数值而言,关于气溶胶吸湿性随粒径的变化对于云凝结核的研究具有更加重要的意义。
文章在Environmental Science: Atmospheres上作为内封面文章发表,研究得到了国家自然科学基金(92044301, 41975170)资助。
文章链接
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/EA/D1EA00025J
Xu, W., Chen, C., Qiu, Y., Xie, C., Chen, Y., Ma, N., Xu, W., Fu, P., Wang, Z., Pan, X., Zhu, J., Ng, N. L., and Sun, Y.: Size-resolved characterization of organic aerosol in the North China Plain: new insights from high resolution spectral analysis, Environmental Science: Atmospheres, 10.1039/D1EA00025J, 2021.
图1. Environmental Science: Atmospheres封面
图2. 有机因子的浓度及其占比在(a)北京夏季(b)北京冬季和(c)固城冬季的粒径分布特征。各有机因子的O/C随粒径的变化特征也在图中展示。
图3. 气溶胶的吸湿性在(a)北京夏季(b)北京冬季和(c)固城冬季的粒径分布特征。