对流层O3是前体物NOx与VOCs在太阳辐射下发生光化学反应生成的二次污染物,对气候变化、生态系统、人体健康有着重要的影响。珠三角地区作为人口密度高、经济发展迅速的超大城市群,近年来该地区的MDA8 O3仍处于增长态势,O3超标日数也在逐年增加,在秋季O3区域污染事件频发。局地O3浓度受前体物源排放、气象条件及其主导的区域传输共同影响,厘清O3的源-受体之间的关系,更全面了解排放源和区域传输对O3浓度的影响和贡献,对制定精准高效的区域O3防治策略至关重要。
大气所王莉莉副研究员团队,联合生态环境部华南环境科学研究所、南京信息工程大学等单位,采用WRF-CMAQ模式模拟了2021年秋季珠三角一次区域O3污染事件,深入探讨了O3污染的演变特征。该论文使用敏感性分析模块HDDM(high-order decoupled direct method)探究O3-NOx-VOC敏感性的时空分布,在O3来源解析模块ISAM(integrated source apportionment method)中更新本地化的P(H2O2)/P(HNO3)的阈值,量化局域排放和区域输送对O3浓度的贡献;然后创新性的将上述两种方法融合,获取前体物排放与臭氧变化的更可靠响应关系,支撑O3区域前体物管控效益最大化的策略评估。研究结果表明,珠三角大部分地区(67.0%)处于O3的NOx控制区,午后O3-NOx的正凸响应表明应加强下午对于NOx的管控,而位于珠江三角洲中部的高排放、重污染地区则处于O3生成的VOC控制区(11.6%)或混合控制区(15.0%),其余地区(6.4%)的O3生成在NOx滴定或不敏感条件下。在O3的来源分配方面,广东省前体物排放对珠三角MDA8 O3的贡献率为32.3%-58.4%,其中中部地区的贡献率更高(> 50%)。总体而言,局地的前体物减排对受体城市的O3污染缓解效果有限,而区域VOC联合减排使得VOC控制网格内的MDA8 O3降幅最大,相反地,NOx的减排却使VOC控制网格(大多数空气质量评价站点位于VOC控制网格)内的MDA8 O3浓度上升,但在NOx控制网格降低;以敏感性为导向的区域联合管控可以避免O3浓度的反弹,在VOC控制网格中可以获得MDA8 O3的最大降幅(3.4%-5.0%,5.7-8.4 g`m-3)。另外,午后动态的NOx严格管控可使MDA8 O3峰值额外降低1.2-6 g`m-3,这有利于对预报的O3事件进行动态调节。上述结果表明,在重污染地区,基于对O3-NOx-VOC敏感性的空间异质性分析,需要对整个区域进行精细化、协调和动态的NOx和VOC控制,以增强O3管控成效。此外,应通过增加覆盖多敏感区域的观测,更合理地反映管控策略带来的空气质量提升效益。
图1 珠三角城市群O3-NOx-VOC敏感性空间分布,MDA8 O3的来源,及基于敏感性的O3区域前体物管控成效评估
上述研究成果近期发表于Science of the Total Environment上,文章得到国家重点研发计划(2022YFE0136100)、国家科技基础资源调查专项(2021FY100702)、国家自然科学基金(41775162)等项目资助。
文章链接:
Wang, R., Wang, L., Sun, J., Zhang, L., Li, Y., Li, K., Liu, B., Zhang, J., Wang, Y., 2023. Maximizing ozone control by spatial sensitivity-oriented mitigation strategy in the Pearl River Delta Region, China. Science of the Total Environment 905, 166987. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.166987