科研进展

孙业乐等-ES&TL: S/IVOCs和高温热浪对北京夏季二次有机气溶胶生成的影响

二次有机气溶胶(SOA)是大气气溶胶的重要组成部分。SOA的组成和来源复杂,其中半挥发性/中等挥发性有机物(S/IVOCs)被认为是SOA的关键前体物,但其对SOA生成的具体贡献尚不明确。同时,近年来夏季极端高温热浪在全球范围内频繁发生,其对大气SOA生成的影响也鲜有报道。为此,中国科学院大气物理研究所研究团队联合北京化工大学、南京大学和南京信息工程大学,于2023年夏季高温热浪频发季节,利用氧化流动管反应器(OFR)结合气溶胶质谱仪、质子转移飞行时间质谱仪(PTR)等仪器对北京大气SOA生成潜势与VOCs的变化特征进行了实时在线观测和分析。

研究结果显示,观测期间平均SOA生成潜势在约1.5天的等效光氧化时间达到最大值2.9 µg m-3,并且夜间的SOA生成潜势显著大于白天(图1)。利用正矩阵因子分解法表征了一次POA向低氧化的LO-OOA和高氧化的MO-OOA阶段性转化过程(图2),进一步揭示了气相反应与非均相反应在SOA生成与老化过程中均扮演着重要角色。

1. aSOA生成潜势随OFR光化学氧化时间的变化,(bSOA生成潜势和典型VOCs的日变化和(c)与其他地区OFR观测结果的比较。

2. 有机气溶胶在OFR内的阶段性转化过程。

本研究还形成了一套SOA产率的全参数化方案,实现了VOCsSOA生成贡献的定量估算。结果表明,VOCsOFR内的氧化消耗共可解释SOA生成量的50.1 ± 17.3 %,且以苯系物的贡献为主,表明交通源的排放是北京夏季SOA的主要来源。IVOCs贡献了10.3 ± 5.2 %SOA生成量,而剩下未能解释的SOA生成量则归因于未被PTR测量到的餐饮活动排放的S/IVOCs与非传统排放源排放的挥发性化学品VCPs等。

3. 各类VOCsSOA生成的贡献。

研究还注意到SOA生成潜势在午间表现出明显的峰值(图1b),与异戊二烯、单萜烯等植物排放的BVOCs的浓度峰值相对应,这说明高温热浪会导致午间BVOCs排放增加,从而使大气SOA生成潜势显著增强。进一步分析发现随着环境温度升高,SOA生成潜势大幅降低(-97%),表明高温热浪还可以通过加速光氧化和增强大气氧化性来影响大气SOA的生成与老化过程。考虑到全球高温热浪出现频率可能会逐年增加,未来仍需进一步评估其对SOA生成的影响,从而相应改进空气质量预测方案与污染防控措施。

该研究成果以“Secondary Organic Aerosol Formation from Ambient Air in Summer in Urban Beijing: Contribution of S/IVOCs and Impacts of Heat Waves”为题发表在Environmental Science & Technology Letters上,论文第一作者为博士研究生张子珺。该研究得到了国家自然科学基金(4233060542377101)的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.estlett.4c00415

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