科研进展

贾龙等-STOTEN: 硫酸铵与二次有机气溶胶间的交叉化学反应

以硫酸铵等无机盐为代表的二次无机气溶胶(SIA)和二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物PM2.5的主要组成。由于SOA的成分极其复杂,因而过去的研究往往集中于SOA的生成和演化,很少关注SIA与SOA之间的相互作用。硫酸铵与SOA相互作用可能会改变气溶胶的毒性和光学特性,因此,忽略SIA与SOA之间的交叉反应,会限制我们对PM2.5理化特性的全面了解。

图1 不同来源的克氏自由基间存在广泛的交叉反应

中国科学院大气物理研究所团队利用实验室模拟和高分辨轨道阱质谱技术,发现烯烃降解过程中克氏中间体自由基之间存在普遍的交叉反应过程,并发现硫酸铵与SOA之间也存在着显著的交叉反应。研究团队分析了在不同环境条件下,硫酸铵与苯乙烯氧化产生的SOA之间的交叉反应。结果表明,铵盐会通过颗粒相反应生成含氮有机物,而硫酸盐则主要参与形成有机硫酸酯。此外,硫酸铵的存在还会显著改变苯乙烯克氏中间体生成低聚物的反应路径。这项研究不仅加深了我们对SOA形成机制的认识,也突显了SIA与SOA分子间相互作用的重要性。硫酸铵与SOA相互作用会生成含氮和含硫有机物这一发现,对于揭示城市大气中PM2.5的毒性和光学特性具有重要的科学意义。

图2 硫酸铵气溶胶与苯乙烯二次有机气溶胶之间交叉反应机制

上述研究成果近期发表于期刊《Science of the Total Environment》和《Chemosphere》上,论文第一作者为于姗杉博士,通讯作者贾龙研究员,合作者包括徐永福研究员和潘月鹏研究员。

Yu, S.S., Jia, L.*, Xu, Y.F., Pan, Y.P., 2024. Molecular interaction between ammonium sulfate and secondary organic aerosol from styrene. Sci. Total Environ., 954,176414, https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.176414

Yu, S.S., Jia, L.*, Xu, Y.F., Pan, Y.P., 2024. Oligomer formation from cross-reaction of Criegee intermediates in the styrene-isoprene-O3 mixed system. Chemosphere, 349, 140811, https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2023.140811

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