二氧化碳(CO2)和一氧化碳(CO)作为燃烧过程中最重要的产物，常被用作确定燃烧源的示踪剂。当前，由于地区、燃料类型和燃烧条件差异，排放特性不确定性大。为了更精确地评估区域碳排放特征并降低源排放的不确定性，在背景站对大气边界层顶部的CO2和CO的长期监测尤为重要。2022年7月，大气物理研究所叶京博士等人在中国科学院大气边界层顶生态环境上黄观测站（海拔1128米），利用PICARRO气体浓度分析仪(G2401型)对边界层顶的CO2和CO的混合比进行实时在线观测和分析。
图1 CO和CO2混合比的月变化，每个点上方和下方的标记分别代表75和25百分位值。
图2 各象限气团轨迹的相对贡献。
以CO作为示踪剂，利用Flexpart模型分析2015 - 2023年的气团足迹变化。研究指出，在2019年之前，春季时气团的足迹主要集中于华南区域；而2020年之后，其来源转变为以长江三角洲为主。夏季也出现了明显的气团足迹转变，2019年之前，它们主要源自中国的南部地区；但自2020年起，上黄站开始受到更多本地排放的影响。2019年和2020年秋季，来自长江三角洲的气团影响增强，但此后有所减弱。我们将这个显著的变化归因于太平洋副热带高压的移动。
图3 2015-2023年影响上黄站污染物浓度的气团足迹变化
结合Flexpart模型和排放清单计算2015-2023年期间不同区域排放对上黄站的相对贡献。研究发现在夏季，福建省、广东省和海南省对上黄站的污染贡献显著增加，这主要归因于东南风的盛行，它加剧了来自南方地区的排放影响。冬季贡献最大的地区主要集中在浙江省、江苏省南部和安徽省，其次是沿海地区。秋季污染贡献主要源于江苏、浙江和安徽三省。2020年后，江苏省和安徽省的贡献显著减少，而浙江省的贡献有所增加。
该研究成果以“Significant shift of footprint pattern and contribution of pollutant source: a perspective from observations at Shanghuang background station in east China”为题发表在Environmental Research Letters上，论文第一作者为博士研究生叶京，通讯作者为潘小乐研究员。该研究得到了国家自然科学基金（42177092）的资助。
