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赵晓希等-ES&T: 揭示了区域输送驱动下城市夜间N2O5水解主导的地表硝酸盐生成机制

二次气溶胶在 PM2.5中占比居高不下,其中颗粒态硝酸盐(pNO3-)与二次有机气溶胶总占比已超过50%,而由于人们对其化学过程、物理输送机制以及微物理特性认识不足,导致其在模式中的模拟存在低估和偏差。目前,城市近地面pNO3-的主导生成途径尚存争议,其核心驱动机制尚不明确。因此,揭示pNO3-主导生成与输送驱动机制,对大气污染精准防控具有重要的理论与应用价值。

中国科学院大气物理研究所研究团队与北京城市气象研究院研究团队,基于 WRF-Chem 模式并结合 SOM 化学源追踪技术开展了研究,发现在污染时段(PD1-4)(图1),夜间五氧化二氮(N2O5)水解对近地面pNO3-的贡献逐步占据主导地位(26.2%-57.4%),该过程主要受两类关键机制驱动:一是区域输送持续为局地供给O3、N2O5等反应物,支撑促进夜间N2O5水解生成pNO3-(贡献 22.6%-40.2%);二是通过垂直混合(0.1%-13.9%)及其他传输途径(2.0%-12.4%),将N2O5水解生成的老化pNO3-输送至近地面。其中,区域输送补充O3、N2O5等反应物所驱动促进的局地反应,是夜间N2O5化学主导城市pNO3-生成的核心关键(图 2)。该机制作为传统老化pNO3-输送途径的重要补充,能够更合理地解释同位素研究中夜间N2O5水解对pNO3-生成的主导作用,同时也明确了区域协同防控对削减城市PM2.5污染具有重要意义。

图1、秋季北京地区地表pNO3-在四个污染过程中的生成传输途径贡献占比图:Gas-Phase:NO₂与 OH 自由基气相反应途径;N2O5HET-fresh-local-formation:由区域大气输送补充 O3N2O5等反应物所维持的局地N2O5水解反应途径;N2O5HET-aged-transport-vimx/others:由垂直混合/其他输送途径驱动的水解生成pNO3-老化输送。

图2、区域输送驱动下城市夜间N2O5水解主导地表硝酸盐生成机制示意图

该研究成果近期发表于《Environmental Science & Technology》上,论文第一作者为赵晓希博士后,主通讯作者为胡波研究员。本研究得到中国科学院战略先导科技专项极端气象环境事件“化学影响天气” 机制项目(XDB0760200),国自然科学基金项目(42075184, 42175188, 42275120)以及国家资助博士后研究计划(B档)和博士后面上(GZB20240727, 2024M763211)等项目资助和国家重大科技基础设施项目“地球系统数值模拟装置”的支持。

文章信息:Zhao, X.; Zhao, X.; Zhu, W.; Liu, Z.; Hu, B., Unveiling the Mechanism of Surface Particulate Nitrate Formation Dominated by Nocturnal N2O5 Hydrolysis in Urban Areas Driven by Regional Atmospheric Transport. Environ Sci Technol 2026,60, (12), 9473-9480. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.6c02100

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