氨在大气中化学性质活泼,容易形成硫酸铵、硝酸铵和有机氮等二次气溶胶,不仅直接造成空气污染,还间接影响生态环境、气候变化和身体健康。国务院最新发布的《空气质量持续改善行动计划》提出“稳步推进大气氨污染防控,开展京津冀及周边地区大气氨排放控制试点”,旨在探索通过氨减排提升空气质量的路径。为评估区域大气氨防控成效,准确识别并定量解析气态氨和气溶胶铵盐的来源是重要的科学基础。
稳定性氮同位素示踪技术因其“指纹性”在氨溯源方面具有独特优势,但大气氨在气粒转化过程中发生的氮同位素分馏效应会掩盖铵盐气溶胶携带的初始源信号,是铵盐源解析的技术瓶颈。潘月鹏研究员团队提出的氮同位素平衡分馏模型在一定程度上解决了这一难题,并成功应用于国内外几十个地区的气溶胶铵来源解析。然而,随着观测技术进步和采样频率增加(从日到小时),外场观测实验频繁出现气态氨的氮同位素信号高于气溶胶铵盐的“倒挂”现象,而这一现象很难用同位素平衡分馏模型解译。
近期,研究团队基于气粒分离采样器在小时尺度上同步收集气态氨和气溶胶铵盐样品并测量它们的氮同位素组成,发现上述“倒挂”现象普遍发生于清洁天,主控因素是气粒转化过程中的氮同位素动力学分馏效应。该效应不仅解释了上述“倒挂”现象背后的同位素分馏机制,还佐证了“非农业源”氨排放对城市气溶胶铵的主要贡献(图1)。该研究提出了一种新方法以准确表征气态氨向气溶胶铵盐发生气粒转化时的同位素分馏状态,丰富了基于氮同位素示踪技术开展大气氨和铵盐精准溯源的理论体系。
上述研究成果发表于环境科学与工程专业顶级期刊Environmental Science & Technology (Impact Factor 2023: 10.337)。中国科学院大气物理研究所2022届博士毕业生顾梦娜为该论文的第一作者,曾阳教授和潘月鹏研究员为共同通讯作者。论文合作单位包括山东大学、中国科学院沈阳应用生态研究所和美国南卡罗来纳大学。该研究受到国家自然科学基金面上项目(42077204)第一资助。
论文信息:Mengna Gu, Yang Zeng,* Wendell W. Walters, Qian Sun, Yunting Fang, and Yuepeng Pan*. Enhanced Nonagricultural Emissions of Ammonia Influence Aerosol Ammonium in an Urban Atmosphere: Evidence from Kinetic Versus Equilibrium Isotope Fractionation Controls on Nitrogen. Environmental Science & Technology, 2025, 59, 1, 650–658, https://doi.org/10.1021/acs.est.4c09103
图1:北京冬季气溶胶铵盐的来源构成(左侧情景仅考虑大气氨在气粒转化过程中的氮同位素平衡分馏过程,右侧同时考虑平衡分馏和动力学分馏)