科研进展

ACP: 细颗粒物和臭氧浓度“双高”过程中HONO的关键作用

  近年来我国华北地区频繁发生细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)浓度“双高”的污染过程,对PM2.5和O3污染协同控制带来了严峻挑战。高PM2.5浓度条件下出现高浓度O3被认为与气态亚硝酸(HONO)有关,但“双高”污染过程中引起O3增升的HONO关键潜在来源迄今还不清楚。为解决该问题,中国科学院化学研究所葛茂发研究员课题组联合北京化工大学刘永春教授课题组及芬兰赫尔辛基大学Markku Kulmala教授课题组,于2018年10月在北京市区开展了联合外场观测,并与中国科学院大气物理研究所安俊岭研究员课题组合作,模拟研究了该问题。

  研究发现基于地面的HONO潜在来源(交通排放、土壤排放、室内排放、地表面二氧化氮非均相反应)对HONO浓度的贡献随高度快速下降,而基于气溶胶的HONO潜在来源(气溶胶表面二氧化氮非均相反应、硝酸盐光解)和HONO最重要的气相生成过程对HONO浓度的贡献随高度缓慢降低。2018年秋季污染过程HONO潜在来源使北京城区O3时均浓度增幅达20-35 ppb,使华北平原O3时均增幅达10 ppb。硝酸盐光解和地表面二氧化氮非均相反应是O3增升的最重要HONO潜在来源,硝酸盐光解生成的HONO和氮氧化物促进O3升高的作用均随PM2.5浓度升高而显著增强。与此同时,硝酸盐光解对大气边界层中化学过程的整体影响,远大于对近地面HONO浓度的影响,垂直方向亟需开展深入研究。

  上述研究成果发表在《Atmospheric Chemistry and Physics》期刊,通讯作者为中国科学院化学研究所王炜罡研究员、中国科学院大气物理研究所安俊岭研究员。感谢国家自然科学基金(92044302, 42075108, 42107124, 42075110, 41822703, 91544221, 91844301)、北京分子科学国家研究中心(BNLMS-CXXM-202011)及中国博士后科学基金会(2019M660764)的资助。

  文章信息:Zhang, J., Lian, C., Wang, W., Ge, M., Guo, Y., Ran, H., Zhang, Y., Zheng, F., Fan, X., Yan, C., Daellenbach, K. R., Liu, Y., Kulmala, M., and An, J.: Amplified role of potential HONO sources in O3 formation in North China Plain during autumn haze aggravating processes, Atmospheric Chemistry and Physics, 22, 3275-3302, https://doi.org/10.5194/acp-22-3275-2022, 2022.

  文章链接:https://acp.copernicus.org/articles/22/3275/2022/acp-22-3275-2022.html

图1. 2018年秋季北京城区污染物观测与模拟对比(红线: 加入6种HONO潜在来源模拟(6S); 蓝线: 默认HONO机制的模拟(base); 灰色时段: 空气污染加重过程; 淡蓝色时段: 典型清洁天)

图2. 典型污染加重过程(10月19–21日)及典型清洁天(10月27–29日)华北平原95个监测站点各HONO潜在来源对HONO垂直浓度的相对贡献

图3. 典型污染加重过程(10月19–21日)及清洁天(10月27–29日)华北平原95个监测站点6种HONO潜在来源对垂直方向日最大8小时O3浓度增量的贡献。

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