科研进展

孙业乐等-AAS: 北京二次有机气溶胶生成过程的新见解

明确次有机气溶胶(SOA)过程对于理解气溶胶的气候效应和超大城市空气污染生消至关重要。正矩阵因子分解法(PMF)作为对SOA分类的常用手段,可将SOA进一步归类低氧化的有机气溶胶(LO-OOA)和高氧化的有机气溶胶(MO-OOA)等。尽管如此,我们对SOA的认知仍然不足,原因之一是PMF对气溶胶质谱仪的数据解析存在局限,导致存在混合因子。

中国科学院大气物理研究所徐惟琦副研究员和孙业乐研究员团队基于PMF方法,通过整合OA矩阵和此前在高分辨率气溶胶质谱数据中被归类为无机气溶胶的相关离子,发展了一种新的来源解析方法,以进一步研究SOA过程。

团队发现新发展的来源解析方法所识别的LO-OOA在质谱谱图和时间序列上都表现出与旧方法的解析结果相似的特征。然而,通过旧方法解析出的MO-OOA则可被新方法进一步分解成多种有机因子。例如,其在夏季可以被分解成:富氮有机气溶胶(ON-OA),富硫有机气溶胶(OS-OA),而在冬季则可被分解成ON-OAOS-OA,和氧化的有机气溶胶(OOA)。

结果还表明,相对于ON-OA而言,光化学过程在OS-OA形成中起到重要作用。在不同的Ox= O3 + NO2)和相对湿度条件下,MO-OOA组分存在显著差异,强调了使用单一质谱谱图的局限性。

此外,研究区分出之前被归为一次排放的有机气溶胶(POA):老化生物质燃烧相关的有机气溶胶(BBOA)和煤炭燃烧相关的有机气溶胶(CCOA),明确了其对SOA的贡献分别为9.2%0.43 μg m-3)和7.0%0.33 μg m-3。与老化的BBOA相比,老化的CCOA在液相过程中更容易发生转化。老化的BBOA更容易形成OS-OA,而ON-OA与老化的CCOA则具有更高的相关性,表明通过不同类型的POA的老化生成的SOA具有不同的分子组成。这些研究结果为制定有效的污染防治手段提供了新的思考,特别是对存在生物质燃烧和化石燃料燃烧的地区具有重要意义。

研究收录在《大气科学进展》的中国大气复合污染专题”,受到了中国科学院基础与交叉前沿科研先导专项(XDB0760200)和国家自然科学基金项目(42377101, 91744207)的资助。

1 旧方法(左侧)和新方法(右侧)解析出的二次有机因子谱图和占比在北京夏季的差异。

2 新旧方法解析出的有机因子在北京冬季的质量浓度。

Xu, W. Q., C. Chen, Z. J. Li, Z. Q. Zhang, Y. Zhang, Z. F. Wang, Y. L. Sun, 2025: Elucidating secondary organic aerosol processes through high-resolution aerosol mass spectrometry in Beijing. Adv. Atmos. Sci., doi: 10.1007/s00376-024-4207-6. http://www.iapjournals.ac.cn/aas/article/doi/10.1007/s00376-024-4207-6

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